近日,太原理工大学郭俊杰教授团队在双原子电催化分解水领域取得研究进展,在国际顶级学术期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表题为“Bifunctional Pt dual atoms for overall water splitting”的研究论文。该论文第一署名单位为太原理工大学,第一作者是硕士研究生张鹏飞,通讯作者是太原理工大学新材料界面科学与工程教育部重点实验室郭俊杰教授和分析测试中心宋艳慧实验师,昆士兰科技大学的孙子其教授。
水分解产生的绿色氢能由于其高能量密度和零排放被认为是一种理想的替代能源,电解水制氢是一种广泛的制氢手段,然而电解水过程中正负极对应的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)存在非常高的能垒和缓慢的动力学过程。双原子催化剂(DACs)作为一种新兴的原子级分散的催化剂体系,除了具备单原子催化剂(SACs)的优点外,还表现出优异的来自相邻原子间的协同催化活性。本工作精确构筑了由两种类型的Pt双原子组成的双功能催化剂,即原子间距分别为2.6 Å的Pt二聚体(2Pt)和0.9 Å的Pt原子对(Pt2)锚定在含丰富阳离子空位的镍基层状双氢氧化物(Pt@NiFeCo-E)基底上。结合Raman、XPS、球差校正电子显微镜、同步辐射测试和理论计算等手段,证明了2Pt位点有利于HER过程,而Pt2位点有利于OER过程,这两种Pt双原子的共存赋予Pt @NiFeCo-E优异的双功能活性。
图1. Pt@NiFeCo-E催化剂的制备及形貌表征。
Pt @NiFeCo-E催化剂的HER与OER测试结果表明,其在碱性环境中,10 mA cm−2电流密度下HER的过电位仅为14 mV,在100 mA cm−2下OER的过电位仅为234 mV,催化活性远高于商业Pt/C与RuO2。
图2. 在1.0 M KOH溶液中的HER和OER性能。
得益于NiFeCo LDH上2Pt和Pt2活性位点对H2O的良好吸附和解离作用,Pt@NiFeCo-E催化剂表现出优异的电解水和海水性能。碱性条件下对全水分解淡水为1719 mV@100 mA cm−2,实际海水为1755 mV@100 mA cm−2,并且在100 mA cm−2的电流密度下保持稳定运行50 h,没有明显的衰减现象。该工作实现了高活性高稳定性Pt@NiFeCo-E双功能双原子催化剂的设计,解决了单原子催化剂稳定性差、活性位点利用率不足的问题,为开发高效的双原子催化剂提供了新的策略。
本工作得到国家自然科学基金、山西省科技创新重点团队项目、山西省国际合作项目等项目的支持。太原理工大学大学分析测试中心的球差电镜(JEOL ARM 300F2)为本工作提供了关键数据支撑。
全文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124214
撰稿人:宋艳慧